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%oot%G} CEA-N-2147
- Note ŒA-N-2I47
Centre d'Etudes Nucléaires de Fontenay-aux-Roses Institut de Protection et de Sûreté Nucléaire Département de Protection Services Techniques de Protection Service de Protection Technique
CALCUL DE LA QUANTITE DE RADON EMIS PAR UN TAS RADIFERE
par
1
Pierre ZETTWOOG
- Juillet 1980
CEA-N-2147 - Pierre ZETTWOOG CALCUL DE LA QUANTITE DE RADON EMIS PAR UN TAS RADIFERE Somma ire.- On présente la théorie de la diffusion laonodimensionnelle du radon dans un milieu poreux radifère ou non ; on tient compte de l'influence de l'humidité et de 1'adsorption du radon sur les matériaux On présente des procédures expérimentales d? détermination des deux principales caractéristiques de diffusion d'un milieu, la longueur de relaxation de la diffusion du radon et le taux d'émanation.
1980
Î6 p.
Commissariat à l'Energie Atomique - France
CEA-N-2147 - Pierre ZETTWOOG CALCULATION OF RADON E. "NATION FROM A RADIFEROUS PILE Summary.- The theory of unidimensional diffusion of radon in . porous medium, e i t h e r radiferous or not, i s presented taking into account the e f f e c t s of humidity and the adsorption of radon on the medium. Experimental procedures for determining the two main c h a r a c t e r i s t i c s of d i f f u s i o n in a medium, the relaxation length of t.ie diffusion of radon and the emanating power, are described.
36 p.
1980
Commissariat ?. l'Energie Atomique - France
Nolo CKA-N-2I47 DESCRIPTION MATIERE (mots clefs extraits du thesaurus SIDON/INIS) en français
en anglais
RADIUM 226
RAOIUM 226
RADON 222
RADON 222
MINERAIS D'URANIUM
URANIUM ORES
PRODUITS DE FILIATION
DAUGHTER PRODUCTS
MATERIAUX RADIOACTIFS
RADIOACTIVE MATERIALS
RADIOACTIVITE
RADIOACTIVITY
TRAITEMENT DES MINERAIS
ORE PROCESSING
IMPACTS SUR L'ENVIRONNEMENT
ENVIRONMENTAL IMPACTS
AIR AMBIANT
SURFACE AIR
CONDITIONS ATDOSPHERIQUES
WEATHER
- Note ŒA-N-2147 -
Centre d'Etudes Nucléaires de Fontenay-aux-Roses Institut de Protection et de Sûreté Nucléaire Département de Protection Services Techniques de Protection Service de Protection Technique
CALCUL DE LA QUANTITE DE RADON EMIS PAR UN TAS RADIFERE
par
Pierre ZETTWOOG
2
INTRODUCTION * Au cours des opérations d'extraction et de traitement, les radioéléments qui sont contenus dans le minerai d'uranium peuvent être transférés par diverses voies dans le milieu physique et biologique environnant et, de là. exposer les populations à divers types de rayonnements ionisants. L'une des vcies de transfert parmi les plus importantes est l'inhalation des descendants du radon ( Rn) lui-même descendant du ^ Le sources de radon les plus importantes sur un site minier sont les différents types de matériaux radifères stockés en. vrac en surface en divers points du site, parfois sur des centaines d'hectares. 222
2 2
a >
S
- Matériaux de couverture dont la teneur en " Ra peut être plus élevée que la teneur des sols destinés à les recevoir. - Minerai pauvre, mis en réserve en vue d'un éventuel traitement en fin d'exploitation ou mis en iixiviation. - Minerai stocké sur le carreau de la mine ou à l'entrée de l'atelier de préparation mécanique. - Sables et fines rejetés par l'usine après concassage, broyage et extration chimique de l'uranium. Afin de pouvoir procéder à l'estimation prévisionnelle des expositions auxquelles seront soumises les personnes du public habitant à proximité de ces stockages, il est nécessaire de connaître l'intensité de ces sources de radon. On examine ici la théorie de l'émission de radon par un tas de matériaux radifères stockés en surface, mettant en évidence les paramètres clés qui déterminent son Intensité, et qui doivent être fournis par des expériences effectuées sur des échantillons des matériaux à stocker. On examine également la réduction de l'émission apportée par le dépôt d'une couche de matériaux non radifères sur la surface du tas. On examine,enfin,l'effet des variations de la pression atmosphérique sur l'intensité moyenne de l'émission. I. PROCESSUS PHYSIQUE INTERVENANT DANS LE RELACHEMENT DU RADON PAR UN TAS RAD1FERE Le relâchement du radon s'effectue en deux étapes. Il y a d'abord émanation des atomes de radon de la phase solide où ils sont produits vers l'air qui remplit l'espace des pores. Il y a,ensuite,diffusion des atomes de radon vers l'atmosphère dans l'espace des pores. ;î
Ce travail a été effectué dans le cadre d'un contrat passé au CEA par Key Lake Mining Corporation, Saskatchewan, Canada, et a servi i la prépararation du dossier d'impact environnemental de la mine de Key Lake.
3
Coefficient d'émanation du radon Soit un volume élémentaire dV du matériau radifère, et Ap son i c t i vite spécifique en * °Ra (Bq.m*3). Le nombre d'atomes de - *Rn produits par unité de temps dans dV est AÏ x dV. Un certain nombre de ces atomes parvient dans L'espace des pores existant dans le volume dV avant décroissance radioactive. a
z
fc
Par définition du coefficient d'émanation du radon, T*, ce nombre est de temps T x XlL x dV. T est un paramètre caractéristique du matériau. 2 . Coefficient d'autoconfinement du tas Soit un tas de surface S et de hauteur H. Si H est assez petit, tout le radon arrivant dans l'espace des pores arrive à diffuser dans l'atmosphère. L'intensité de la source de radon est aiors simplement -T"
- 1
V
L x A_ x S x H
(atomes, s
)
Si H est au moins comparable à la longueur de relaxation (H ff), paramètre caractéristique du matériau radifère qui sera défini plus loin, qui peut varier de quelques centimètres à deux mètres, le temps de diffusion devient comparable au temps de demi-vie du radon (3 ,3 jours). Certains atomes de 222RH vont disparaître par décroissance avant d'atteindre l'atmosphère. L'épaisseur du tas produit un certain autoo nfinement du radon. Par définition, le facteur d'autoconfinement du t a s , £ , est tel que le nombre d'atomes de radon arrivait par unité de temps dans l'atmosphère est s
€ x T x A_ x S x K
(atomes.s
)
On remarquera que A^ x S x H s s t l'activité totale du tas (Bq). Si l'on connaît la masse d'uranium métal contenu dans le stockage de minerais, ou, dans le cas d'un tas de résidus de traitement, la masse de l'uranium métal initialement contenu dans le minerai, on a directement une valeur approximative de l'activité du t a s , exprimée en curies, en divisant la masse d'uranium, exprimée en tonnes, par le facteur 3 , supposant l'équilibre radioactif entre 238^ 226R dans le minerai. En effet, la masse d'un curie de 238u est de 3 tonnes (1 curie » 3 , 7 . 1 0 3q). a
3 t
3
1 0
£ est une fonction du seul rapport H/H ff, H ff étant la longueur de relaxation, au bout de laquelle la variation de concentration dans une zone de diffusion peut devenir de l'ordre de grandeur de <:a valeur rroyenne i * £(H/H «) e
9
a
4
Comme T , H ff est un paramètre caractéristique du matériau. e
En résumé, connaissant l'activité totale du t a s , A ^ , son épaisseur, H, il suffit de connaître deux caractéristiques du matériau stocké, T et H f£, pour calculer T x £ (H/H ff). La formule qui donne £ en fonction de H/H ff est dérivée dans le chapitre suivant. a
0
s
e
T et H ff dépendent des caractéristiques physiques des particules stockées (granuiométrie, facteur de forme), de leurs caractéristiques mineralogiques (existence d'argiles notamment), de leurs propriétés physico-chimiques (possibilité de sorption des atomes de radon), de la texture du tas (facteur de tortuosité) et de l'humidité. e
En ce qui cor :eme l'humidité, elle contribue à réduire la quantité de radon émis per le tas ;jar plusieurs processus; a) Réduction du facteur T : la désorption dans l'air des pores des atomes de radon émi? par la phase solide et absorbés dans le film d'eau qui peut la recouvrir peut être retardée, ce qui conduit à des pertes possibles de ces atomes par décroissance. b) Augmentation du facteur de tortuosité, qui prend en compte le fait q xe la diffusion ne se fait pas sur une ligne droite, mais suivant un trajet qui contourne les grains. La formation de points d'eau entre les grains, qui peut aboutir à la création locale de véritables lentilles saturées d'eau et imperméables au radon s'il existe des particules fines d'argile notamment, augmente la longueur du .rajet. c) Processus d'absorption et de désorption par le film d'eau, qui constitue une capacité de stockage des atomes de radon, ce qui réduit la vitesse nette de diffusion, d'autant plus qu'ils y subissent la décroissance radioactive. La dépendance entrr T et H ff et cous ces paramètres est trop complexe peur pouvoir être explicitée formellement. Il est nécessaire d'effectuer des mesures de ces paramètres sur des échantillons des matériaux à stocker selon des procédures qui résulteront de la théorie développée plus loin. En l'absence de résultats expérimentaux,on retiendra les informations ci-dessous : e
- Pour les résidus de traitement, T varie de 3 à 30 %. Pour les minerais concassés, il est quelconque 3ntre 1 et 90 à. 3
- Pour des matériaux grossiers et peu humides , H ff est compris antre 50 cm et deux mitres. e
3
- Pour des matériaux pouvant contenir des particules fines d'argile notamment, et assez humide, H ff est compris entre 10 et 50 cm. e
- Pour des matériaux supersaturés en eau, H ff est de l'ordre du centimètre. e
Il en résulte que : - Le produit £. T peut être considéré comme toujours inférieur à 0 , 1 . - Pour des résidus de traitement peu humides et grossiers, stockés sur quelques mètres d'épaisseur, des résultats présentés dans la littérature indiquent que £ T peut varier de 10~2 à 5.1Q~2. - Pour des résidus de traitement stockés sur quelques mètres d'épaisseur, proche de la saturation et contenant des produits fins , £TT serait de L'ordre de I 0 ~ . 3
e
n
9lËîH.^ «IS. ^
eur
des_sources
On se réfère à un tas de résidus provenant du traitement de 15 000 tonnes d'uranium, ayant une hauteur de quelques mètres, stocké en surface. - L'activité du tas est de 5 000 curies (5 000 x 3 , 7 . 1 0 ^ 3q). La production de radon, exprimée en curie de radon par seconde, est 5 000 x A. =5 000 x 2 , 1 . 1 0 /-o 10 000 u C i . s . - 6
- 1
Rn
L'intensité de la source est : 1) inférieure à 1 OOOuCi.s" en tout état de cause
1
2) de l'ordre de 100 à 500 u C i . 3 " pour des matériaux secs 1
3) de l'ordre de 10 u C l . s " pour des matériaux humides.
£ T < 10" * 1
2
10" < tX<
5.10"
2
T a * 10"3
Dans la plupart des c a s , l'épaisseur du tas est assez grande pour que l'on puisse prendre £ * H jf/H. Dans ce c a s , le flux vaut : a
6
A
H
*> - Ra • -2 - 1 -3 atomes, m .s Bq.m
eff m
Q
*>
=
A
X
L
r
'
• Rn
•
H
r
eff '
- . -1 -2 -. -3 -1 C i . s .m Ci.m s m En admettant T- 0 , 1 , on a, pour une teneur du minerai de 2 %o, avec des résidus de densité 2 après séchage, AJ( = y x 2 x 10" C i . m ' 3 ou A^ 3 , 7 . 1 0 0 x 2 x j x 10-3 Bq.m-3. 3
a
a
+1
H v vaut de 10 cm à 1 mètre selon les caractéristiques des résidus. et
Si H
e f f
«0,1m 3
5
0 = | x 2 . 1 0 " x 2,1 x 10" x 0,1 x 0,1 = 28 p C i . s ^ . m ' ou
0 > 3,7.10
+ 1 0
x i
. 10"
3
x 0,1 x 0,1 = 5 . 1 0
5
2
2
atomes.m" .s"
Si H f * 1 m 9
f
l
0 «280 p C i . s " . m " ou
2
- 2
0 = 5.10° atomes, m , s
- 1
.
On retiendra que pour des résidu3 provenant de minerai à 2 %o, ayant une activité spécifique de 1,3.10~ Ci.tn" « 1 300 uCt.tn-3, on a 0 en général compris entre . 3
3
-1 -2 -2 -1 .an (23 pCi.m .s ) Résidus humides argileux -1-2 -2-1 e t 500 atomes.s .cm (230 pCi.m .s ) " gro33iers 50 atomes.s
1
7
C
THEORIE DE LA DIFFUSION DU RADON PAR UNE COUCHE HORIZONTALE HOMOGENE D'UN MATERIAU POREUX RADIFERE. CALCUL DU FLUX EMIS. CALCUL DU FACTEUR D'AUTOCONFINEMENT 1. Modèle de diffusion Qn se place dans une s i t u a t i o n
ronodimensionnelle.
3n considère une couche horizontale d'extension i n f i n i s et d ' é p a i s seur h, formée d'un matériau homogène à porosité ouverte et contenant du radium. La radon formé à p a r t i r du radium se retrouve en p a r t i e dans les pores où i l diffuse verticalement sur l'épaisseur h, parallèlement à l ' a x e des x. 2 . dotation On considère la diffusion dans un volume élémentaire, ayant la forme d'un parallélépipède de section S st de hauteur dx. 1
s\
s
dx
L
-. ^
fig. 1
.'activité en radium de ce volume est par définitisn
A
x
g
s dx
-3
3Q.-1
,•»,. étant l'activité volumisue du -nilisu, sn aecouereJ car
^,
Le nombre ces atomes de rsdon cul arrivent dans les pores de ce volume e s t , ^ définition du taux d'émanation : y A.
na
3 dx
3
Ci appelle r-T le nombre d'accmes ds radon par unité de volume d'air dar.3 Les pcrec. Le. r.crr.bre d'atomes de radon dans le volume S dx est oc N 5 dx, a étcr.t le coefficient de porosité du milieu. 3. Etablissement io l'écuaticn rrér.érsle (cas d'un matériau sec non absorbant) On écrit que le nombre d'atomes de radon qui entrent dans le volume S dx par diffusion au travers do la face inférieure du parallélépipède, ajouté h celui qui vient de l'émanation dans le volume S dx du solide radifère, équiiibi-e czlui qui est perdu par décroissance et par diffusion par la face supérieure. La diffusion ici considérer sst.sn principe,la diffusion moléculaire d_u rador. dans l'air, caractérisés par un coefficient do diffusion Da = 1,02.10"° rr.2.5"'. Toutefois, des processus physico-chimiques d'absorption et de désorptien peuvent avoir lieu sur les matériaux, notamment s'ils sont humides. Le coefficient de diffusion D apparent dans la phase gazeuse est donc D < Da. Il cor.v-ont Kjalemenl do tenir compte de ce quo , au cours de la diffusion dans le sens des x , le trajet réel de^ molécules de radon n'est pos rectiligne, il leur faut contourner chacun des grains. On en tient cemp'-e en introduisant un facteur de tortuesité, T, qui vaut 1,5 à 2 pour des matériaux poreux u s u e l s . D f«, facteur de diffusion effectif, vaut par conséquent " ' T . e
*
S
D
f el£ I / ^
T
Â
R* '
3
*
d X
=
(,\„ : constante radioactive du radon : s Rn Ce qui dévie nr
dx
f if
'au, et; posant
Ï
H,
•;,
-lia» Rn
+
a
).
S
D
(• e t f f } x + d , " *Rn *
N
9
La solution générais de l'équation est de la forme
,\ - >J
a
H
3
• ,M e" eff*
e*"eff
C1Î
Cans es .modèle, tout se passe corme si dans le volume 3 dx la matière solide était rss3emclée dans un parallélépipède [1 -a) Sdx
a 5dx
solide
3CX
fig. 2
(1 - al S dx compact, le volume d'air restant, a S, l'étant dans un parallélépipède de « 5 dx. Le premier libère dans le second .ne fraction T des atomes de radon croduits dans 3a masse.
4. Résolution dans le cas d'une couene placée 3ur un fond étanche et de diffusion cans l'atmosonére Dans le cas dû le milieu radifàre est déposé sur un matériau étanche au radon, le flux pour x * c est nul. Qan3 ce cas la solution de l'équation de di-fusion ssut 3'écrira : * H
U<)
3
' »>
en er:
N
s
étant la /aisur ce i a la 3urface eu milisu •;< * n; riux entrant
cans 1 ' strr.csprisre.
1Q
Oans le cas où le radon qui sort de la couche r a d i f è r e a r r i v e directement dans l'atmosphère, on peut c a l c u l e r l a f l u x par :
eff
dx
x ' h
On a (N. 3 « a 0 .. sir
-
N
J
n th
H
13) H
H
,
£
s f f
eff
No» ne dépend que des c a r a c t é r i s t i q u e s de la couche. M I
dépend de l a d i f f u s i v i t é v e r t i c a l e de l'atmosphère.
atmosphère uat Cx - n) ix
e^^w«w« W
» h)
H
3
* Ne Cx ' a)
rig. 3 D'après CD, la p r o f i l de M Cx] dans l'atmosphère est donnée par
•<
>
h
,,3t
Cx - hl rtat
„3t Cx
» nj
W 3at avec Hat * [ 'Rn Qat étant l a c c e f f i c i s n t de d i f - u s i v i t é v e r t i c a l e dans i'3t,T!C3cr.èr3, qui vaut 'G- à *ï' *"ci3 le c o e f f i c i e n t de d i - u 3 i ^ i t é n o l é c j l a i r e du raccr. dans l ' a i r ;•; ,Z2.'2' T\2.*~" ]. J
Z
Il
£n a d m e t t a n t l a c o n t i n u i t é à l ' i n t e r f a c e on peut é c r i r e :
a(N
«N
â
\
Cat
t
3
de C a Nî s t du f l u x .
(x « h) t
Cx » h) Hat
^
C'N, - M,]
0
eff
th
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err
D'où l ' o n t i r s :
3
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1
_HajL H .. t h ^ a eff n
•
a
c ' e s t à d i r e que N car :
ff
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th
à N , e t l u i e s t également t r è s
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, 1
, H .. t h , 0 —
en
en remplaçant *l
p a r sa v a l e u r 3A
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ou encore,
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T
FT~~ eff
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) '
6
U
d
l
f
f
*érent
de N
(M^ - N 3 p a r N „ dans (3.3, a t en remplaçant
on observe eue l a f l u x
H
2 * [A_
»*•
h —— et:
r
h) x £
hi étant l ' a c t i v i t é
l a fonction
-Jia.
e s t indépendant de l a p o r o s i t é .
(43
contenue dans 1 "n* de l a couche d ' é p a i s -
th— 1 .
(
g
^..
_
3
î 3 3
ffi2i
autocorifinement du : a s . Le ; r - p h s i e £ ( i i 3 2 3 Ï r s p r é s e n :
e n :
12
La f a i t qua la flux ne dépende pas de la aorasité peut p a r a î t r e choquant. I l n'en est rian dans la cadre de ce modèle. 3 i , sans changer l ' a c t i v i t é volumique. A_ (bç-nT^) ni le coefficient d'émanation T. on modifia la p o r o s i t é , on ne va pas modifier l e flux : en effet, si la volume des pores est par exemple d i v i s é par deux, la concentration N (x! sera doublée. par suite le gradient -â£f- • Nais la section de diffusion sera,par contre, d i v i s é s par deux at la flux net, qui ast la produit du gradient par la section sera conservé.
5 . Equation générale dans le cas d'ur. matériau humide La quantité d'eau contenue dans le matériau ast céfinia par le e f f i c i e n t de saturation s . Par d é f i n i t i o n . volume :'93u volume des pores La principe qui a servi à l'établissement de l'équation an milieu sec resta v a l a b l e . Toutefois, une certaine fraction des atomes ce radon l i b é r é s par le materf.au r e s t e dans le film d'eau a l ' é t a t dissous. On admettra que,antre la concentration des atomes de radon dans l'eau et la concentration des atomes de radon dans l ' a i r , i l y a un équilibre s t a t i s t i q u e t r è s rapide v i s - à - v i s du processus de diffusion de 3orte que l'on peut écrira :
eau -3 m
air -3 m
fc étant ^ne constants ne dépendant que de la température,
st valant 1/4 vers 2C°C.
Gars cas conditions, l'équation générale devient : (a 3 \
D T
s 3
M - 3;0 * 2K30 ) ê-T 3 2 / dx*
' t ^
Ra
.3 • L a SU Sn
(1 - s) • Ks J
• 0
étant le coefficient de diffusion moléculaire du radon dans L'eau et étant le facteur de tortuoslté en présence d'une quantité d'eau c a r a c t é r i s é e par le coefficient de saturation S (0 < 5 < 1). 2n ceut é c r i r e ?ar analogie avec la ca3 eu milieu sec :
\i\l -
-ta ii'-S^S]
an posant : 3
.1
1-S*KS
ou encor*i : '
2
2
*H
|Vf
» a
(51
-X
avec . ™
/
u
- 3; • \ s H „ aff
(si 3 - a. H
s
• •2 / "
V
C1 -
3] * Ks
*
- S i
T
\
s
s i
3
.AL"?
' '' Vf
"
H
= e
N
//
D
^-
V*l ^ n
T et T, étant les valeurs de T cour o 1 s " s = 0 ou 1.
*S
=n os pui concerne le f l u x qui a r r i v a dans 1'atmosonèrs an provenance d'une couche d'éoaisseur h posée sur un -ond étanche au racon, on a» par analogie avec l ' é c u a t i o n C2! :
1
a
2 "x" f " '
D
:
-J
Hj
-2-
tn
- H
h
K 3
* °
3 u N "
a
« a
3TT
pomme précédemmen:ar sa valeur :
1
- .M
Vf
- 'i. 2st peu différent de >J
T A. A
v7
Rn [i[?- - 3; -
^3
a \
!'^ù ?r rompl emplaçant M
14
3
= ' A. Ra
n xs
avec :
eff
h
£C J
th
h
H
3ff
La fonction e (n) rand compte de la réduction du flux due à l'existence d'un film d'aau. par l'intermédiaire de la réduction de la longueur de relaxation H
eff.
Four la raison déjà invoqué. 2 ne dépend pas de la porosité a ; par contre,il dépend de la quantité d'aau par l'intermédiaire de la fonction :
[1 • !
• K3 0 /0 9 a
T x
(1 - 3 ) • *S
T
o —
Le coefficient ce diffusion moléculai: foi3 plus grand que dans l'eau. 0 / 0 » 1Q-'*
:u racon dans l'air est 10
6. Sduatian générale dans le cas d'un milieu adsoroant (type chardon actif ) r
On admet,ccmme précédemment,qu'il existe un actsur constant entre la concentration des atomes de racon dans l'air et celle ces atomes adscrdés par la matériau lui-même.
c
ad
air
,-3 .'épuation générale devient :
D
3
dM
- 1?
•ia
A-
'3
lr acoutit h l'équation : -
\
i=,
a-
1 3dJ
15
avec
at-T
;-5
ac
H
H
... *
———-
=
3
V XX
1 -a 30
IM
" i
*
•
3
e ih) »
avec
»ff — en
[ a * Ci - c i i K ] X 2 û
*
R n
30
n
Vf
Comme précédemment, c ' e s t la fonction e Cn] oui rsna compte de l a réduction Ou flux, par l ' i n t e r m é d i a i r e de la longueur oe r e l a x a t i o n .
Fig. 4 - COEFFICIENT D'AUTCCONFINEMENT. Cas d'un milieu homogène à porosité ouvert e où la longueur de relaxation e s t H -* ( s i h/H -^ e s t assez grand,£:* H ^/h) a
À
On a S
o
3
6 t
)
A
r
£
( C i . 3 " ' ) - source de hauteur il é a e t t a n t car sa s u r -
AÏ^ (Ci.»
A Rn
r
"3
3
? . : x - - - ' L Rn' 'W -
5-
•H +»
rir
la formula
) - a c t i v i t é voludique du radium
( 3 " ) - constante de d é c r o i s sance radioac-ive
£ (H) y
- taux d'éaaaation - coefficient d'atténuation
•H
a x 3 est le 7oluse de la source
I
* 7. ? z £
O
01
as* l'activité" de la source en Sa
Vf
Î6
Figure Z SCHEMA. Dû DISPOS!?!? ZZ HE£T=Z :E LA
cube caoucchouc
scscErrp.A.rrcir rr RATC-I
17
7. Utilisation du graphe £ (H/H«ff) Connaissant H ff à partir d'expériences faites sur un échantillon de matériau, connaissant La hauteur du t a s , on calcule K / K g et te graphe donné 2 . On remarque que si H ff
s
e
e
(A_ x 3 x H -J x E X Ka eîî (Bq/m ) m
atomes.s
(X^
Ci.s"
3
ou:
1
3
A
x SxH ) x £ 6
R a
afe
-3
1
3
{s" ) ( C i . m )
(m )
3. Dispositif de mesure au laboratoire des paramètres T et H « Le modèle ci-dessus permet la conception et l'interprétation d'essais effectués sur des échantillons de matériaux radifères de façon à en déterminer expérimentalement les deux paramètres qui interviennent dans l'émission en cas, le coefficient d'émanation T et la longueur de relaxation H -f. er
t
I
3 • * • 9i§£22i i£52F PiiIi 2S2I*J <
L'échantillon est â déposer dans un container ayant une contenance de l'ordre de 0 ,250 à 1 m , sur une hauteur d'environ 1,5 m, et possédant un couvercle étanche et une vanne de soutirage pour contrôler le niveau de saturation dans le cas d'études effectuées sur des boues (figure 5 ). 3
Le matériau est déposé dans les conditions où il sera déposé réellement . On a mis en place, au préalable, une série de sondes de prélèvement destinées à mesurer le profil de concentration du radon. Sur le couvercle, deux tubulures permettent le balayage de la surface par de l'air envoyé sur un analyseur continu de la concentration en radon. Deux essais 3ont effectués , l'un 3ans balayage, l'autre avec balayage, Dan3 les deux c a s , on relève les profils de concentration des atomes de radcn après avoir attendu l'établissement du régime stationnaire de la diffusion.
18
La mesure de la concentration des atomes de radon dans l'air de balayage permet de calculer le flux d'atomes de radcn connaissant le débit d'air. Notation - On appelle N les concen'rations relevées en l'absence de balayage, qui doivent toutes être identiques aux erreurs de mesure près si le matériau est déposé de façon homogène. œ
N Ni N sont les concentrations aux différents points de prélèvement, N étant celle d- fond et N celle de la surface. 0
s
0
s
3 est la hauteur du container. 8.2. Utilisation de la théorie
a)D'après la théorie ci-dessus, on a - N
09
N = N00
•
o
Ch H
TV
30 A ,, eff
s
H N Ai•a CS . 9
Le rapport
H eff
N o
39
<-" N - N 0 a
„ •' . Le confinement est eff . Il ne l'est pas si N « N
est une mesure
H
efficace si N est voisin de J I 0
a
0
œ
b) Vérification de l'hypothèse d'homogénéité du lit N
3
On doit avoir, si le container est fermé, partout la valeur identique pour tous les prélèvements, aux erreurs de mesure près. D'autre part, le profil de concentration obéit à la loi Ch r^M =M *
3
- Ch
étf —
Jpeff —
V 3 et
eff hi ét3nt la hauteur du ooint de orélàverr.ent '..
On a représenté sur ie graphe S Les variations de Y = - ^ — [ 0 < Y < I ] en fonction de h pour différentes hypothèses sur le paramètre H / H £ = X [0 < X < i ] 3
On a cris H . , « H : confinement oartait etf H -. = H : autoconfinement partiel en H ..» & : couche mince sans autoconfinement en Ayant placé sur ce graphe Les points expérimentaux, on peut vérifier qu'il existe une valeur de H / H - unique compatible avec le profil expérimental. Des écarts au crofil théorique indiqueraient des inhomogénéités du matériau et de sa texture, ou l'instauration de mouvements de convection, par exemple thermiquement induits. SK
Mesure de T -
Le flux SO (atomes.s"- .m -) est obtenu d'après la concentration dans l'air de baiayage directement. La théorie indique que : o » r
A
*
a
£ <—^-) eff H
c \-7^—} est calculé oar La formule : "eff t h
H A
Ra
5 S t
w
efr
l'activité du radium déposé dans Le container, supposée connue (Bq). On en déduit : L
s
A
0 Ra
£
Vérification v La théorie indique que >L * A_ v
A
— i. ^ J
étant l'activité volumtque du matériau (3q.m~ )
et 2 le rapport du volume de La phase air au volume du matériau. On peut vérifier que la valeur de a obtenue est compatible avec celle que L'on peut obtenir par d'autres moyens, par exemple mesure de La quantité d'air h introduire oour augmenter La pression du container d'une quantité donnée,
:o
ch • 9rr
-
ch Xi 9TT
3rr
eff « i expérimentaux
r^
rig. o
Lss corcsntra-isrs sens rapportées à No ; las hautsurs sont raopcrtéss à la hauteur iu l i t i-i.
9. Effet de variation ce la pression atmosphérique Si la pression de l'air à l'intérieur du tas varie, soit par suite d'une variation de la pression barométrique, ou sous l'effet de pression dynamique exercée par le vent, cela signifie qu'il y a entrée ou sortie d'une certaine quantité d'air dans le t a s . S'il y a entrée, le flux de radon émi3 diminue. S'il y a sortie, il augmente , l'air extrait du tas étant fortement chargé en radon. Habituellement, la durée des épisodes de variation de la pression barométrique est nettement inférieure à la durée de la demie-v e du radon, 3,3 jours. On peut voir que, dans ce c a s , l'effet d'une variation cyclique de ij pression d'intensité égale à + û p , est de diriger vers l'atmosphère la totalité du radon parvenant dans l'espace des pores d'une couche superficielle d'épaisseur H ^ £ . P L'émission de radon due à la variation de pression est donc : k
—.A'v SH4£ Ra P
(atomes.s
J
3i A_ en 3q.m )
Cette couche est elle-même réceptrice du radon provenant des couches inférieures, qui se rajoute au radon produit au sein même de La couche superficielle. Au premier ordre, on admet eue tout se passe comme si la condition à La iimite à appliquer pour décrire la diffusion du radon des couches inférieures était La même que ceile adoptée dans le chapitre précédent a L'intertace tas-atmosphère. La concentration des atomes de radon étant faible à cet interface, et coût le radon la traversant étant rapidement éliminé par l'effet de vanation de pression, on a vu que le flux des atomes non confinés était calculable à l'aide du facteur d'auto-confinement £ ; la hauteur du tas n'étant plus que H - z£ H, on a à rajouter : p
Ra
(atomes, s
o
il A
en 3q.m
)
D'où La valeur totale de L'émission
r
AÏ SH
i & - a (H - *î)
(atomes.s
-1
v -3 siA_ en 3q.m ) Ha
Ra ip 3 Il est à remarquer qve si H est très grand vis-à-vis de La Longueur de relaxation, £ (H - 飣) est peu différent de H . / H (1 - &&.) Lui-même peu - — .- -JH. — ri eti ? différent de H err L'émission vaut alors : -— . v _ Ra L A
3
... 4P n — ?
T
„
H -,
eff
AD1
On constate que le terme H -g - oeut être olus grand que H_« si eff ' ' L'épaisseur du tas est supérieure à ^ , L'effet de variation de pression devenant prépondérant vis-à-*/i3 de L'effet de la diffusion dans l'espace des H
pores. Il 7 a donc lieu d'éviter des :^s trop épais, cela d'autant plus que H g e
est petit. £p En adoptant -sH > 20 H ... erf
s
5 'à, il vient que L'on n'a pas intérêt à avoir
22
m . REDUCTION DU FLUX APPORTE PAR LE DEPOT D'UNE COUCHE DE MATERIAU DE FAIBLE ACTIVITE SPECIFIQUE Séduction du 'Lux es rscon issu d'une couche de résidus de traitement par mise en place C u r a couverture ce matériaux s t é r i l e s .
1. Théorie
© atmosphère
x
stériles
x * h„
*
h„
•»• h .
©
©
ré3idu de traitement
x * a
.\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\
s
•f't
Il e s t souvent proposé de réduire le -lux de radon émis dans l'atmosphère par mise en place d'une couche de matériaux s t é r i l e s . Cn 3s propose ds calculer le gain ectenu par uns couche ncnogèns n_, de porosité et,, cù la longueur de r e l a t i o n s e t h_, déposé sur d ''épaisseur épai unne couche ae résidus d ' é p a i s s e u r n , de porosité a., où la longueur os r e l a x a t i o n est M . 1
1 • 1 • ItlSiif ifment.des.lgis.reistivss.aux.s^^ Cn 53 place dans le cadre des Hypothèses dévsloopées précédemment. L'expression Cl] est vaiacle tans chacun ces 3 milieux considérée : résidus da traitement, s t é r i l e s , atmosonère.
Ti
Las p r o f i l s N Cx) sont dans chaque m i l i e u CD CD
M Cx) - N
-
î — en - „ -
—— ch
< S
C2) N Cx) « N j
C2J
rr-
h h
h
(o<,«hJ
1 * ^
—
h
2 "
x
„ J2) s -
2 Sh
x
..
N
S
h
/ ~ ^
h
1 /
2
( h
1
< x < h
2
- r ~ 2 H
- x - h C3)
-
h
1
C3] .M Cx) » N„ s
s
1
f
hat
/x>n„
• h„ 1 2
Ce système d'équations comporte 4 grandeurs à déterminer grâce aux conditions et aux limites :
et .'4
S
C2)
N_
et N,
i.
i.
et "i
(3)
sont les valeurs de N à l ' i n t e r f a c e
sent c e l l e s à l ' i n t e r f a c e
5
1.2.
résidu-stérila,
stérile-atmosphère.
Ç2nditions_aux_limites
L'hypothèse de c o n t i n u i t é de -y H permet d ' é c r i r e deux premières s
relations :
'H
«1 \ 2)
*
n'
2
»?'
- N[
2
3 Î
L'hypothèse de conservation du flux aux i n t e r f a c e s permet d ' é c r i r e l e s aeux autres r e l a t i o n s nécessaires : fi) B
CD
i-2
-
H
^
" Z
a
' < °i
"
»1 iï! '2)
7
sn
h
1
1 | — -ÏÏT I
- .^2) s
f "5)
H, 2
h
..
*2 -— H 2
CD
a
C2)
=
a._
2
24
.(2) et
(2) 3 2-3
., C2J
ch
n— 2 M
4,2 o"2
(2]
h,
Sh
_i
_
(3) "2-3
2-3
.(3] j (31 2-3
Qat Hat
avec 0, • X H,
2
;
et
s
MJ
H.
n7"v-1
a,
c
,^
1 }
CD
N
.C2J
"2 h
ah
iïl ^ I
2
.-
"7
2
X H a t . Eliminant
; 0_ » X H . Oat M ] C2? on a deux relations antre N et N : 1
2
«£
(2)
- M
— 2
C 2 J
a. ^
M s
Hat
rt
La deuxième r s l a t i o n permet d'exprimer N.
"1
..(13
— N_ a l
»
,.C2)
Hat
N 3
—rri-
..
x ah
2
— H
en r r a e t i a n ds M'
,,(2)
• N 3
en
En remplaçant dans la arsmiàre r s l a t i o n r é é c r i t e 30us la forme H-,
u
- M:" »
M:
a
'
--.M' 2 n
•-*, T h
— ••1
Th
n
- * 2
H
2
2
: 2 ]
3
a
H
Th ^ H
3h 1
^2 H
2
N 3
C 3 Î
'
25
on o b t i e n t N sn f o n c t i o n de N
s
*2 N_ * — °1 M
°*
h
h
C2] / H a t , 2 N / —— sh — { 2 »2
W
2 \ A • en — 1 • 2 ! [
s
S
:
H
H
H
h
2 h
_. "1 _
2
H
- ta H
°?- i
S
h
a
B
s
1
°22 Soit
L *1 a.
1.3.
1/
P
f ^1 V "H1 '
^2 Hat "H2 ' I "T1 '
i
H
T
i
h
K;
S h
h
-H
2
H
2 \ H~ "1 i
f 71
N"" s
, «
x
F i
•
Çï3ression_du_g3in_3oport8_5ar_ia_ççuçhe_ds
Ls f l u x émis dans l'atmosphère sst : C 2 J
2 « a, M 2 s
soit a - ^
V
À Hat
, h, X Hat x F [ ^ .
h, H . -i , ^ . ^ ) n
T A
R a
A Hat. F.
Cn d o i t le comparer au f l u x obtenu pour h_ « 0, Cpas da couches ce s t é r i l ^ M . le f l u x valant a l o r s :
'Il
12£ H1
î-Tin est égal au r j c o o r t
3/0
'
\ H„1 /
25
L'intérêt principal de cet-* formule est de montrer que le gain ae dépend, îoute chose égale par ailleurs,que du seul rapport à,/S qu'il coaviaat donc de deteraiaer expériaeataiemeat. On voit,par ailleurs, que le gain ne dépead pas de la porosité du milieu stérile. Ceci s'explique par 1» fait que,3i la porosité diaiaue,aa réduit bien la section de diffusion, •nais que ceci est compensé par l'augaeatatioa de la concentration de radon à l'interface stérile-résidu. Le flux ae dépend pas aon plus,d'ailleurs, de la porosité des résidus, ce qui avait été commenté. 3
1.^ . Calcul du facteur de confinement Avec les notations du chapitre II, § 2.3.'., 1s flux âmi3 dans l'atmosphère par une couche radifère recouverte d'une couche de matériaux aon radioactifs est donnée par h,
( h
h,
a
T scant une fonction de £y1 — , ' ÏS—-, 3a" ,. a 2
2
ttl
- .
5_ "\
3
' «s— ,a,
Sa l'absence de couverture, le flux est donné par
i. . r )
u, .,/JL.O. fa-,
l a
Ji-)
Le rapport des flux f et ^ , , est égal au facteur de :afinesent G
(2)
v
«< 2
'g
H 1
M-
27
1er cas
——-^1
La couverture a uae épaisseur plus faible que sa
2
longueur de relaxation
On peut écrire 3at
a
•—
h
h
'^
+•
1
Th
a, Th Ï2-\ a
d
'2
/
a
a
H.
i
i h
H.
1
Soit F £ — — Th Hat
H.
a
,
1
3
'2 1
1 «•
„
fc
^
ta
aa =
h
1
— — Th Hat
l — —
a.
2
Pour h, s 0, on a ?,
h
1
— H
1
On vérifie que le flux à la surface d'une couche radifère non recouverte vaut = T A ^ H a t a
C, — H,
F
3 a
étant égal à
— — Th — — , h
3
1
0
s Ç-A^
hJA^C—)
formule obtenue au chapitre I.
1 1
F rouve
2èse cas
1
/^
a t
'•J
F
.h.H,
h
*1
E
2
T h ^ S
1
'*2 ^.~î
La couverture a u;.e épai33eur du aême ordre de
H,
grandeur ou supérieur à sa longueur de relaxation
h
h
i
a
ec que de aeme
A /
*•>
> a
H
Th
—•
5h
'2
•V
23
Ca a donc:
i-4
5 a t
.. *2 £
— —
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3
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H
2
*
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>
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:
2 \
:—
j
a, Th ^- . rh !i- y
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hat 3h -=- (1 * 3. \
3
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H
Th
Th
1
Th
1
a. on
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a,
H, ?h - i - . Th -=a? a a-
H
1
Th HT
— 1 - . 3h
Si, —
;n constate au* oour a„ Th
2, a
on à
...
a2
5£ e
1
, formula qui est prooosée dans la littérature. H
1 Th
On a tabulé 3 sour Jas valeurs da
-L -^
egal-s a 0.2
1 Î 2.
1 3n notera sue sour des lit3 de résidus radieras é?ai3 Th — — S *• 3
H
2
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5
5
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1
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29
2. Dispositif de aesure au laboratoire de la longueur de relaxation des aatériaux de couverture La théorie ci-dessus permet la conception et l ' i n t e r p r é t a t i o n d ' e s s a i s effectués au laboratoire sur de3 échantillons de façon à en déterminer la longueur de relaxation H. de réduction
aui oeraet de calculer le facteur
nour une épaisseur donnée iss matériaux de couverture.
2 . 1 . Dispositif expérimental On se propose d ' é t u d i e r l ' e f f i c a c i t é du confinement du radon par des couches de matériaux s t é r i l e s . Gn v i e n t de v o i r que c e t t e e f f i c a c i t é sera uniquement f o n c t i o n du rapport ^2^7 ^ couche. 3
C 3 t
e
Un montage expérimental a scnc été r é a l i s é pour mesurer l a longueur de r e l a x a t i o n H de matériaux pouvant s e r v i r de couche de c o u v e r t u r e .
2 . 1 . 1 . Q§sçristior_du_mçntag§ Entre un r é s e r v o i r A, contenant du minerai et jouant l e ri la de source de radon, et c i u s i e u r 3 r é s e r v o i r s 3 ;cuant l e r ô l e de p u i t s de décrois sance:, en interposa dss c a n a l i s a t i o n s identiques en longueur s t s e c t i o n st contenant d i f f é r a n t s matériaux 3usceotioies de r a l e n t i r la d i f f u s i o n du radon d e - l a source A vers le puits 3 (.Voir f i g u r e 3)-
puits 3
Mlonnes de d i f f u s i o n
source A
'13-
3
Ce Tcntage permet s ' a v o i r des valaurs ccmcaratives des impédances respectives Ses d i f - é r a n t s matériaux v i s a v i s se l a d i f f u s i v i t é eu racon. :n u t i l i s e à est a f ' a t las r é s u l t a t s se .nesure ce l a c o n c e n t r a t i o n an radon le long sas colonnes ce d i f f u s i o n ( c u i permettant 3e c a l c u l e r l a longueur ts. r e l a x a t i o n ce chaque matériauxet àonc son c o e f f i c i e n t Ce d i f f u s i o n e f f e c t i f , at dans las p u i t s Ccui permettant se c a l c u l e r l a p o r o s i t é a f f e c t i v e , compta tanu du c c e f - i c i e n t au d i f f u s i o n ] . l . \ . l . u t i l i s a t i o n de l a
théorie
Avec l e s n o t a t i o n s p r é c é d e n t e s , 1» p r o f i l de l a c o n c e n t r a t i o n en atomes de ration dans ans colonne e s t donné par L - x M,3a-.. 3 £ z
:i ( )
,
X
on
x * M 3h - s — s -i , 3
" •• 3
2
Mi e s t l a c o n c e n t r a t i o n au niveau i , L l a longueur de l a colonne e n t r e l e s niveaux 3 et ?• 2.3.
Interpretation
2.3.1.
?§9geis_Sijr_la_théoris
On est i c i dans l a cas du modèle "nonedimensionnei avec N * <3 e t en régime é t a P l i . ™
a) Le p r o f i l de concentration antra las niveaux 3 at 5 e s t de l a forma
N CxJ -
M, -2
Sh
'" " * 12 Sh
* H. Sh i 2 ±2
L/h 3
N, se M. étant las concentrations antre deux p c i n t 3 3 at 5 de l a colonne s i t u e s à une c i s t a n c s . . Las accisses ;< sont comptées i p a r t i r Pu premier poir.c il). Or. a lai33é une oistsnea sa garde de = cm an-desscus da 3 at au-dGS3us se 5. La distança 3-5 vaut 30 cm. S i *i
est la concentration cour une nautsur L / 2 , on a : Sh
''•i.
^7
'H. * >i.} 3 -i 3
3
31
s) Le f l u x débité dans un puits ast dcnné par : C h
N, * K r=
»
K, Sh
L / H
L/H
2
3
3 étant la section de l a colonne.
^N_
En régime, ce f l u x compense l a perte du radcn dans l e p u i t , égals à V_, V_ étant l a volume du duits, 3 * X M V-. 7
Qn a donc : o ( 0
m
H Sh L/r^Â :V V 7
S ^
3
- N en L/*2 s
à p a r t i r de l a mesure de M- et donnaissant V_ at 5 . 3
3
On ramard'-ie due 3 i L « H, an a simplement ^ 0 »
g
••
.
3 " 'V
2 . 3 . 2 . Procédure d'interpretation a) Détermination de la longueur de relaxation H,à partir de l'activité voludique AN Cette déter.nir.acion peut se faire à partir de l'expression du profil de concentration
2 N
N
Posons
3
4 +
. N
5
S h
rïï,
Sh| 4
N, + X. 3 a
4
AM
o ù , par rr.es-.ir'ïs , en connaît les a c t i v i t é s
3
+• AN
ÀM , J
5 ,\N
et *t
NM.. 0
•»?
N. étant l a concentration cour une hautsur
-^—, an a
( » , - N_)
on
3
2H,
2
on
S
un aesure 7
», * »3 ? Six
2H-
y = ja
3
3
oh x/2 On a tabulé ei-dessu3 la fonction 7 - ——^—^— et représenté l e graphe an x de cette fonction, (fig. 9)
e t donc
Connaissant ï on détermine x *
3 X
~.p . :Z;rr
..
_..
;}=^i~;=^-rhLfLi 1: ~ ; ; *
r
7 -
5
IO *"
2
3
4 5 4 '3î!Q-î
2
3
4 5 s;3*
:ij.
2
?
3
<5d73?TC->
2
3
4 i «7391
H I»
o-
o o o o o o o o o o u>a>M
IOOOMOIUI^UINH
tûcoMOiin.uuroHO en
a n> < a* •—
(i
c o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o o » — • — • - • • — *-* a t s Q i i o o M i o u j i u i o i M i n i O M i o u ^ o i M O i Q M t o u i b c n m v i s o o i o i o u i u i u ) CTÏ >— «O l^i l O CO O a i c n u ) ^ . U N N M N u t > a i s u > > - ' > i s > c n c o > - u i » > k o > ' M U U i o o c o i k o > C ' ^ l u i i o -g
d)
l/i w
,U
IC
II
II CO
CO
(/J
rr
ET
to|*
•***•
34
Yéri f i x a t i o n car itesure du p r o d u i t a< . 3. •"<•
Dans l'une des colonnes, le aatériau est simplânent des a~.-eaux Hasnig et on en connaît la porosité effective et le facteur de tortuosité, égal à 1,5. le coefficient de diffusion est le coefficient de diffusion solécuiaire D .
avec :
air
•
«3
Œ.i
D . air
^ «
J^. s flux d é b i t e dans u n . ? u i t 3 e s t donne par :
iîl --
M, - » , c5 L/H,
dx
eif-
3 h
L/3
__
S étant la section de la colonne. 2n régime, ce flux compense la cerca du radon iins igale A à N_ 7 , Y
étant le volume du puiî3.
$
le puit3,
=A -^'v
On a donc : S, S* V3,S '/ •O.,,»—= = — ^ 3 (M,— :J en L/3>) ^ ? 7
q
=
A partir de la mesure ie M, et connaissant 7- et 3.
On remarque que si l ^ H . on a simplement o O „/
— — — — -
s ::., - »i Soit J un indice qui désigne une colonne autre que la colcnne i'air;
35
e:: air
\ ;
?/j/ \
;>
?/air
D'où uae mesure directe du produis (*D ,_.) . r i
Connaissant ^ ^ j * ^ . .
_
avec r = 1,5 po^r les anneaux d
?.ascàig f
on c a l c u l e d ' a o r è s i*»D . , ) •» *
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N_ p/ai:
ce qui permet de calculera.
la vérification est de regarder si la valeur d e ^ calculé de cette façon est compatible avec la texture du macériau.
Ordres de grandeur
Les ordres de grandeur des longueurs de relaxation sont les mènes que celles indiquées dans le paragraphe précédent pour les matériaux radifères. Cn retiendra que,3i la couverture argileuse peut être uainteaue à un niveau d'nuaidité 3uffi3ant , (H )
peut être maintenu à sioins de
5C cm. Manuscrit reçu le 4 juin 1980
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Edité par le Service de Documentation Centre d'Etudes Nucléaires de Saclay Botte Postale no 2 91190 • Gif-sur- YVETTE (France)
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